Imagen de Portada

Estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes

Fil: Brites Helú, Mariela Alicia. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina

Guardado en:
Detalles Bibliográficos
Autor Principal: Brites Helú, Mariela Alicia
Otros Autores: Fernández, José Luis
Formato: Tesis
Lenguaje:Spanish
Spanish
Publicado: 2018
Materias:
HER
Arrays
NPs ensembles
Junctions
Excess current
Arreglos ordenados
Ensambles
Juntura
Corriente de exceso
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/11185/1047
id oai:bibliotecavirtual.unl.edu.ar-handle:11185-1047
recordtype dspace
institution Universidad Nacional del Litoral
collection Biblioteca de tesis
language Spanish
Spanish
topic HER
Arrays
NPs ensembles
Junctions
Excess current
HER
Arreglos ordenados
Ensambles
Juntura
Corriente de exceso
spellingShingle HER
Arrays
NPs ensembles
Junctions
Excess current
HER
Arreglos ordenados
Ensambles
Juntura
Corriente de exceso
Brites Helú, Mariela Alicia
Estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes
description Fil: Brites Helú, Mariela Alicia. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina
author2 Fernández, José Luis
author_facet Fernández, José Luis
Brites Helú, Mariela Alicia
format Thesis
author Brites Helú, Mariela Alicia
author_sort Brites Helú, Mariela Alicia
title Estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes
title_short Estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes
title_full Estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes
title_fullStr Estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes
title_full_unstemmed Estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes
title_sort estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes
publishDate 2018
url http://hdl.handle.net/11185/1047
_version_ 1728547880562589696
spelling oai:bibliotecavirtual.unl.edu.ar-handle:11185-10472022-03-22T17:46:35Z Estudios cinéticos de la reacción del electrodo de hidrógeno en junturas heteroátomicas de electrodos bi-componentes Kinetic studies of hydrogen electrode reaction on hetero-atomic junctions of bi-component electrodes Brites Helú, Mariela Alicia Fernández, José Luis Dassie, Sergio Alberto Fungo, Fernando Gabriel Collins, Sebastián Enrique Chialvo, Abel Cesar HER Arrays NPs ensembles Junctions Excess current HER Arreglos ordenados Ensambles Juntura Corriente de exceso Fil: Brites Helú, Mariela Alicia. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina This work studies the synergetic interactions between PGM catalysts (Pt, Rh) and Au over both branches of the Hydrogen Electrode Reaction (HER): the Hydrogen Oxidation Reaction (hor) and the Hydrogen Evolution Reaction (her) in acid and alkaline media. The electrodes analyzed have the particular feature of maximized lengths of the junctions between their two components under the following electrode configurations: supported nanoparticles ensembles and bi-metallic ordered arrays. The first systems were based on short-pulse sputtering of Pt and Au NPs onto HOPG, glassy carbon and metals supports. The second configuration was achieved by SECM micro-writing and mask-assisted electron beam lithography methods. Different and complementary electrochemical measurements were carried out to determinate the fundamental aspects of the junction contributions to the global electrocatalytic activity. Nanoparticles ensembles were analyzed by supporting them on microelectrodes and by scanning electrochemical microscopy. The ordered arrays were studied by mounting on rotating disc electrodes. The obtained results were analyzed using kinetic models based on rigorous treatments of the whole reaction mechanism. On the one hand, through the correlation of the experimental curves was possible to detect variations on the values of the kinetic parameters which could be caused by the interfaces. On the other hand, through the concept of excess electrocatalytic activity these changes were observed more directly. Pt and Rh modifie the performance of gold in the her and hor. In acid media the changes are associated with the electro-adsorption of H from H2 while in alkaline media the H-chemisorption from H2 is modified. La presente tesis doctoral aborda diferentes aspectos relacionados con la cinética de la reacción del electrodo de hidrógeno (HER) en un amplio rango de sobrepotenciales, incluyendo las ramas catódica (her) y anódica (hor). El análisis se focaliza en electrodos mixtos o bi-componentes con el fin de determinar la existencia de posibles procesos de interacción entre diferentes electrocatalizadores cuando forman parte de un mismo electrodo. Las configuraciones electródicas bi-componentes evaluadas (arreglos ordenados y aleatorios de nano- y micro-electrodos) presentan la característica única de maximizar la juntura o interfase entre ambos metales. Para obtener estos electrodos se emplearon los métodos de sputtering de pulsos cortos, de microscopía electroquímica de barrido (SECM) y de litografía con haz de electrones asistida por máscaras (MAEBL). Se combinaron metales nobles tales como Pt, Rh y Au y materiales carbonosos como grafito pirolítico altamente orientado (HOPG) y carbón vítreo. La correlación de las curvas experimentales corriente vs. sobrepotencial con modelos cinéticos rigurosos permitió detectar variaciones “aparentes” de los parámetros elementales causadas por el efecto de las junturas sobre estas respuestas. En segundo lugar, el uso del concepto de “actividad electrocatalítica de exceso” permitió observar de manera directa estos cambios. Se encontraron evidencias de que la juntura bimetálica Au/Pt u Au/Rh promueve la generación de una región de la superficie electródica, circundante a las mismas, que presenta una actividad electrocatalítica mayor que en su estado puro y viéndose afectados principalmente los procesos de electro-adsorción de H desde H2 y de quimisorción de H desde H2. Agencia Nacional de Promoción Científica y Tecnológica Universidad Nacional del Litoral Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas 2018-03-19 2019-03-12 2018-03-07 info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/acceptedVersion SNRD http://hdl.handle.net/11185/1047 spa spa info:eu-repo/semantics/openAccess Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0) http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/deed.es application/pdf
score 11.8626

Ejemplares similares