Desarrollo y optimización de catalizadores de Ru para la obtención de hidrógeno de alta pureza en reactores de membrana a partir de gas natural
Fil: Faroldi, Betina María Cecilia. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina.
Guardado en:
| Autor Principal: | |
|---|---|
| Otros Autores: | |
| Formato: | Tesis |
| Lenguaje: | Spanish Spanish |
| Publicado: |
2012
|
| Materias: | |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/11185/341 |
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oai:bibliotecavirtual.unl.edu.ar-handle:11185-341 |
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Universidad Nacional del Litoral |
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Biblioteca de tesis |
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Spanish Spanish |
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Hydrogen production Ru catalysts Membrane reactor Transmission electron microscopy X-ray photoelectron spectroscopy Ion scattering spectroscopy Producción de hidrógeno Catalizadores de rutenio Reactor de membrana Microscopia eléctronica de transmisión Espectroscopia fotoelectrónica de rayos X Espectroscopia de dispersión de iones |
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Hydrogen production Ru catalysts Membrane reactor Transmission electron microscopy X-ray photoelectron spectroscopy Ion scattering spectroscopy Producción de hidrógeno Catalizadores de rutenio Reactor de membrana Microscopia eléctronica de transmisión Espectroscopia fotoelectrónica de rayos X Espectroscopia de dispersión de iones Faroldi, Betina María Cecilia Faroldi, Betina María Cecilia Desarrollo y optimización de catalizadores de Ru para la obtención de hidrógeno de alta pureza en reactores de membrana a partir de gas natural |
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Fil: Faroldi, Betina María Cecilia. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina. |
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Cornaglia, Laura María |
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Cornaglia, Laura María Faroldi, Betina María Cecilia Faroldi, Betina María Cecilia |
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Thesis |
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Faroldi, Betina María Cecilia Faroldi, Betina María Cecilia |
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Faroldi, Betina María Cecilia |
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1729816240326705152 |
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oai:bibliotecavirtual.unl.edu.ar-handle:11185-3412022-04-05T12:44:17Z Desarrollo y optimización de catalizadores de Ru para la obtención de hidrógeno de alta pureza en reactores de membrana a partir de gas natural Development and optimization of Ru catalysts to obtain high purity hydrogen in membrane reactors from natural gas Faroldi, Betina María Cecilia Faroldi, Betina María Cecilia Cornaglia, Laura María Amadeo, Norma Nichio, Nora Garetto, Teresita Lombardo, Eduardo Agustín Hydrogen production Ru catalysts Membrane reactor Transmission electron microscopy X-ray photoelectron spectroscopy Ion scattering spectroscopy Producción de hidrógeno Catalizadores de rutenio Reactor de membrana Microscopia eléctronica de transmisión Espectroscopia fotoelectrónica de rayos X Espectroscopia de dispersión de iones Fil: Faroldi, Betina María Cecilia. Universidad Nacional del Litoral. Facultad de Ingeniería Química; Argentina. In this thesis, Ru catalysts supported on different substrates to be applied in membrane reactors for hydrogen production were studied. The carbon dioxide reforming (endothermic) and partial oxidation (exothermic) were coupled with the aim of reducing energy consumption and increasing the production of hydrogen. This process, which could be autothermal, gives fundamental added value to the reactions under study. In order to increase and optimize surface area and metal dispersion, different substrates were investigated: La2O3-SiO2 binary systems, lanthanum oxycarbonates (La2O2CO3) and titanosilicates ETS-10. The ruthenium catalysts were studied by the different characterization techniques, such as XPS pseudo in situ, ISS, CO chemisorption, TPR, UV-Vis spectroscopy, LRS in situ, SEM and TEM, among others. With this evidence, representative models were proposed and it was possible to increase knowledge on the transformations produced during the reaction and their influence on the activity and stability of the catalysts. In a first stage, the catalysts were evaluated in a conventional fixed-bed reactor operating under differential conditions. Finally, the best formulations were tested in a Pd-Ag selective-to-hydrogen membrane reactor. All catalysts were active and stable. Using a membrane reactor, a better utilization of the carbon sources was achieved. This research work demonstrates the potentialities of these catalysts to produce pure, CO-free hydrogen to be used directly in a fuel cell, requiring no additional purification steps. En el presente trabajo de Tesis se estudiaron catalizadores de Ru soportados sobre distintos sustratos para aplicarlos en reactores de membrana para la producción de hidrógeno. Para reducir el consumo energético y aumentar la producción de hidrógeno, se ha propuesto acoplar el reformado de metano con dióxido de carbono (endotérmico) y la oxidación parcial (exotérmico). Este proceso que podría ser autotérmico, confiere un valor agregado fundamental a dichas reacciones. Con el objetivo de aumentar y optimizar la superficie específica y dispersión metálica, se investigaron distintos sustratos: sistemas binarios La2O3-SiO2, oxicarbonatos de lantano (La2O2CO3) y titanosilicatos ETS-10. Los catalizadores de rutenio se estudiaron mediante el empleo combinado de diversas técnicas de caracterización, tales como XPS pseudo in situ, ISS, quimisorción de CO, TPR, espectroscopia UV-Vis, LRS in situ, SEM y TEM, entre otras. Con estas evidencias se propusieron modelos representativos y se logró avanzar en el conocimiento de las transformaciones producidas durante la reacción y su influencia en la actividad y estabilidad de los catalizadores. En una primera etapa, los sólidos se evaluaron en un reactor convencional de lecho fijo operando en condiciones diferenciales. Finalmente, las mejores formulaciones se ensayaron en un reactor de membrana de Pd-Ag selectivo al hidrógeno. Todos los catalizadores fueron activos y estables y se logró un mejor aprovechamiento de la fuente de carbón al operar en un reactor de membrana. Se demuestran las potencialidades de estos sólidos para producir hidrógeno puro y libre de CO para ser empleado directamente en una celda de combustible sin requerir otras etapas de purificación. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas Agencia Nacional de Promoción Científica y Tecnológica Universidad Nacional del Litoral 2012-06-03T15:20:51Z 2012-06-03T15:20:51Z 2012-06-03T15:20:51Z info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:eu-repo/semantics/acceptedVersion SNRD Thesis http://hdl.handle.net/11185/341 spa spa info:eu-repo/semantics/openAccess http://bibliotecavirtual.unl.edu.ar/licencia.html Atribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0) application/pdf |
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